С сентября 1970 года во Дворце пионеров заработала библиотека. Ее первыми читателями стали учащиеся и педагоги учреждения. Большую роль в ее создании сыграла ярославская библиотека им. И.А. Крылова, именно она поделилась своими фондами.

В библиотеке были книги художественной литературы, прежде всего, произведения школьной программы, и справочная литература по направлениям работы объединений, которые были в то или иное время в учреждении. Действовал абонемент и читальный зал. Каждый месяц организовывались тематические выставки литературы, выписывалась различная периодика и закупались новые книги. За годы работы ее фонд насчитывал свыше 36 тысяч книг и журналов.

Библиотека проводила и большую просветительскую работу с читателями по пропаганде литературы и популяризации интереса к чтению. Прежде всего, это литературные встречи с писателями и поэтами, как местными, так и из других регионов страны. Гостями библиотеки были известные детские писатели Валентин Берестов, Илья Туричин, Андрей Усачев, поэтесса и переводчик Марина Бородицкая, детская писательница Анастасия Орлова и другие. А в сентябре 1979 года приезжал даже гость из Италии – автор всем известного «Чиполлино» Джанни Родари. Автограф, эскиз рисунка к повести и фотографии встречи бережно хранятся сейчас в музее Центра.

В Неделю детской книги в библиотеке проводились игровые программы «Путешествие в Книжкину державу», «Поле чудес» и другие. В 20-м веке в библиотеке реализовывался проект по приобщению к чтению «Время. Книги. Мы», организовывались этапы конкурса юных чтецов «Живая классика», проводились чемпионаты по чтению в слух «Страница…».

В разные годы в библиотеке работали большие профессионалы библиотечного дела: Елена Гречина, Лидия Мандельштам, Нина Волгина, Елена Разбойникова, Татьяна Иванова и Елена Бобровская.

Сейчас на месте библиотеки организуется информационно-досуговый центр.